【COSMOlogic应用实例】厦门大学李军教授团队成果展示：以四氟硼酸阴离子-季铵盐为基础的离子液体用于二氧化碳捕获-BIOVIA COSMOlogic-燃烧/化学动力学仿真分析-软服之家

本文采用密度泛函理论，在B3LYP-D3/6-311 ++G(d, p)理论水平上，研究了四氟硼酸盐阴离子和不同烷基链季铵盐阳离子组成的季铵盐离子液体(QAILs)的结构及其与CO2分子的相互作用。QTAIM和 NCI分析也被用于去研究QAIL- CO2系统的相互作用信息。最后，通过分子动力学模拟得到CO2在QAILs中的动态输运特性。

-引言-

随着全球工业化的快速发展，为了满足日益增长的能源需求，人们消耗了大量的化石燃料，这就导致大量的温室气体排放。二氧化碳(CO2)是主要的温室气体之一。在2015年，海洋和大气管理局首次发现二氧化碳浓度超过400ppm。同时自2012年以来，它一直在以超过2ppm /年的速度上升，在2019年已经达到410 PPM。为了应对这些挑战，提出了控制大气中二氧化碳含量的CO2捕获与存储概念(CCS)。

近年来，离子液体因其良好的性能、极低的蒸汽压、很高的热稳定性、良好的气溶性等特点，作为普通胺溶液的潜在替代品受到越来越多的关注。因此，大量的实验和理论已经投入到研究离子液体的性质及其对CO2的吸收。浙江大学李浩然教授团队提出了超碱基质子离子捕集二氧化碳的方法，该方法可以实现每摩尔离子液体可以吸收超过2 摩尔 CO2的超高容量。并且在不同大气气氛下（如CO2和N2），离子液体的极性和碱度也可以很容易地切换。

除了实验工作外，离子液体及其气体吸收也进行了大量的理论计算和建模。Lü等人研究了1-丙基-4,5-二溴-3-甲基咪唑溴离子液体，发现正离子和阴离子之间存在氢键。一些研究中涉及到游离态离子与CO2的相互作用，但更多的工作采用量子化学、分子动力学或QM/MM方法计算化学吸附能、相互作用能和CO2扩散系数的能垒去研究离子液体对CO2分子的影响。

本研究在前人实验工作的基础上通过[N7777][Br]和[N7777][BF4] 进行CO2捕获，厦门大学李军教授团队专注于CO2与一系列由对称或不对称烷基链和[BF4]−阴离子和季铵盐阳离子组成的离子液体之间相互作用的深入理论探索，旨在为工业碳吸收QAILs的分子设计提供指导。该团队阐述了其几何特性、电子结构和相互作用机理。特别是CO2和季铵盐离子液体（QAILs）之间的弱氢键，同时说明了烷基侧链长度和对称度对它们相互作用的影响。结果表明，液相色谱法是一种非常有效的气体分离方法，重点研究了季铵盐离子液体对CO2/CO、CO2/H2和CO2/CH4的分离性。厦门大学李军教授团队希望这项工作能从微观的角度明确揭示烷基QAILs与CO2分子相互作用中隐藏的规律，这为设计和筛选用于CO2吸收的类季铵离子液体提供了有价值的方向。

计算细节：COSMO-RS 理论计算

本文为了从宏观上获得QAILs中CO2的溶解度，采用了溶剂筛选模型(COSMO-RS)理论利用分子热力学得到宏观气体溶解度数据，实验证明这是一种可靠的结合量子化学计算和统计热力学的离子液体体系溶解度预测方法。

-结果和讨论-

首先探索阳离子、阴离子、离子对和QAILs-CO2系统的几何形状。厦门大学李军教授对所研究的离子进行了几何优化，得到了稳定的结构和静电势(ESP)，这表明在图1的阳离子和[BF4]−阴离子。