ONETEP线性标度密度泛函理论(DFT)在工业中的应用

ONETEP[1]代码以线性标度计算量获得接近全基组计算精度的密度泛函理论（DFT）计算。严格局域化的轨道在基组中被实时优化，这个基组等效于平面波。通过利用Wannier函数的指数局域化，实现了线性标度。使用ONETEP，我们可以常规地进行数千个原子的DFT计算。能够进行如此大规模的计算对于需要准确描述大量原子之间相互作用的应用非常重要，尤其是在复杂界面或纳米结构中经常出现的情况。

在这次演讲活动中，我们将介绍ONETEP代码的概述，特别是我们最近的进展。这些包括混合交换相关泛函以及在溶剂和电解质模型 [2]下进行原子尺度电化学模拟的工具，以及一种通过计算参考电极的固定电压的巨正则方法[3-4]。我们还将介绍最近的应用，例如用于选择性加氢的金属纯净和碳化纳米颗粒催化剂的模拟，以及确定用于锂金属在阳极上沉积的过势和位点，这是Li离子电池退化的常见机制 [5]。

References

[1].The ONETEP linear-scaling density functional theory program. J. C. A. Prentice, J. Aarons, J. C. Womack, A. E. A. Allen, L. Andrinopoulos, L. Anton, R. A. Bell, A. Bhandari, G. A. Bramley, R. J. Charlton, R. J. Clements, D. J. Cole, G. Constantinescu, F. Corsetti, S. M.-M. Dubois, K. K. B. Duff, J. M. Escartín, A. Greco, Q. Hill, L. P. Lee, E. Linscott, D. D. O’Regan, M. J. S. Phipps, L. E. Ratcliff, Á. R. Serrano, E. W. Tait, G. Teobaldi, V. Vitale, N. Yeung, T. J. Zuehlsdorff, J. Dziedzic, P. D. Haynes, N. D. M. Hine, A. A. Mostofi, M. C. Payne, and C.-K. Skylaris. J. Chem. Phys. 152 (2020) 174111.

[2].Practical Approach to Large-Scale Electronic Structure Calculations in Electrolyte Solutions via Continuum-Embedded Linear-Scaling Density Functional Theory. J. Dziedzic, A. Bhandari, L. Anton, C. Peng, J. C. Womack, M. Famili, D. Kramer, and C.-K. Skylaris. J. Phys. Chem. C. 124 (2020) 7860-7872.

[3].Electronic structure calculations in electrolyte solutions: Methods for neutralization of extended charged interfaces. A. Bhandari, L. Anton, J. Dziedzic, C. Peng, D. Kramer, and C.-K. Skylaris. J. Chem. Phys. 153 (2020) 124101.

[4].Electrochemistry from first-principles in the grand canonical ensemble. A. Bhandari, C. Peng, J. Dziedzic, L. Anton, J. R. Owen, D. Kramer, and C.-K. Skylaris. J. Chem. Phys 155(2021)024114.

[5].Mechanism of Li nucleation at graphite anodes and mitigation strategies. C. Peng, A. Bhandari, J. Dziedzic, J. R. Owen, C.-K. Skylaris, and D. Kramer.  J. Mater. Chem. A, 2021,9, 16798; Li nucleation on the graphite anode under potential control in Li-ion batteries. A. Bhandari, C. Peng, J. Dziedzic, J.R. Owen, D. Kramer, C.-K. Skylaris, J. Mater. Chem. A, 2022,10, 11426.